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我院在一氧化碳氧化反應機理研究中取得新進展
2019-06-19 09:03   審核人:

近日,我院的劉志凌副教授與中國科學院分子反應動力學國家重點實驗室團簇光譜與動力學研究組(1112組)的江凌研究員、謝華副研究員合作在一氧化碳氧化機理研究中取得新進展,相關研究結果以Supplementary Journal Cover形式發表在J. Phys. Chem. Lett.上。

作為重要的原型反應之一,一氧化碳氧化反應在多相催化中引起了極大的關注,大量的凝聚相研究致力于探索CO氧化催化劑的活性位點和反應機理。在分離和可控條件下金屬氧化物簇的氣相光譜研究為分子水平理解催化機制提供了另一種途徑。最近,CO與各種異核過渡金屬(TM)氧化物簇的反應受到廣泛研究,以期理解TM氧化物簇對CO氧化反應的影響,例如團簇的組成,電荷狀態,載體和活性原子氧種類。氣相中結構-反應性關系的研究表明,外圍氧的反應性比橋式氧更具競爭力。然而,在CO氧化過程中很少考慮共吸附CO分子的作用。

在本工作中,作者以鈮鎳單氧物的羰基配合物離子作為研究對象,發現共吸附CO配體起到了重要作用。利用自主研制的團簇質譜與光電子成像譜聯用實驗裝置,并與密度泛函理論計算緊密結合,成功探測到NbNiO(CO)n?(n= 5?8)系列。實驗和理論結果表明,在NbNiO的連續羰基化過程中,n≤6時,CO配體端式配位到金屬核上,金屬單氧物上的氧原子仍然保持橋氧形式;而n≥7時,橋氧遷移至CO配體上形成CO2配體,實現了CO氧化。進一步的理論計算表明,連續吸附的CO配體一方面與橋氧競爭與金屬核的化學成鍵,促進了氧遷移,另一方面促進了金屬原子的電荷積累。這項研究加深了一氧化碳氧化反應機理的認識。


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